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一起來看看同濟大學環境學院最新發現~

分類:實時資訊 發布日期:2022-03-23 發布人:溈徠

       近日,我院王穎教授團隊聯合中國科學技術大學研究團隊在國際權威刊物美國科學院院刊pnas上發表了題為“identification of fenton-like active cu sites by heteroatom modulation of electronic density”的研究論文。通過在碳基底中引入缺電子的硼元素(b)或富電子的磷元素(p),系統調節了cu中心的電子密度,并研究了其對活化pms降解雙酚a的反應動力學的影響。其中,cu-n4/c-b材料具有最佳的催化氧化能力,優于絕大部分非均相類芬頓催化劑。這項工作為單原子金屬中心的電子結構調控和原子水平上的構效關系提供了深入見解。

一起來看看同濟大學環境學院最新發現~ (圖1)

       水中有機污染物嚴重威脅著人體健康和生態環境,特別是廢水中持久性有機污染物具有環境高毒性與難降解性,傳統的物理化學和生化處理方法難以或無法滿足對此類污染物凈化處理的技術及經濟要求。芬頓/類芬頓反應通過產生強氧化性活性氧物種處理水中各種有機污染物。其中過一硫酸鹽(PMS)具有易于儲存運輸、相應的高級氧化技術pH適用范圍廣等優點,近年來得到了廣泛關注。然而,PMS在活化過程中的緩慢動力學制約了其發展。均相過渡金屬離子體系具有較高的PMS活化能力,但存在可循環性差和容易產生污泥等缺點。而常用的非均相過渡金屬氧化物和負載型納米粒子等材料,金屬原子利用率低、反應動力學慢。

       單原子催化劑具有獨特的電子結構,最大的原子利用效率,為上述問題的解決提供了一種新思路。此外,單原子活性位點的電子結構對催化反應動力學有著十分重要的影響。如何合理調控單原子催化劑的電子結構是進一步提升PMS反應動力學的關鍵問題。因此,本研究以提升PMS反應動力學促進有機污染物降解為出發點,構筑了一系列雜原子(B/P)修飾的Cu單原子催化劑(Cu SAs),揭示了Cu單原子電子結構與類芬頓催化活性的規律。結合同步輻射X射線吸收譜技術和理論計算方法,探索了單原子催化劑中Cu位點電子密度變化規律,研究了其對活化PMS降解雙酚A反應動力學的影響,并闡釋了Cu單原子催化劑在活化PMS過程中的作用機制。

一起來看看同濟大學環境學院最新發現~ (圖2)

       本研究通過在碳基底中引入缺電子的B元素或富電子的P元素,系統調節了Cu中心的電子密度,并研究了其對活化PMS降解雙酚A的反應動力學的影響。其中,缺電子Cu-N4/C-B材料具有最佳的催化氧化能力,優于絕大部分非均相類芬頓催化劑。而富電子的Cu-N4/C-P催化劑則導致PMS活化能力的下降。實驗結果及理論計算表明,B原子的長程作用可以降低Cu活性位點的電子密度,使d帶中心下移,優化PMS的吸附活化能。在原子水平上精細的調控Cu位點電子結構的,優化活化PMS反應動力學,為先進類芬頓催化劑材料的設計提供理論指導和技術支撐。

       論文的通訊作者為同濟大學環境科學與工程學院王穎教授、中國科學技術大學俞漢青、吳宇恩教授,第一作者為同濟大學環境科學與工程學院博士后周霄,共同第一作者為中國科學技術大學柯明坤博士研究生。本項目得到了中組部青年拔尖人才支持計劃、國家自然科學基金、同濟大學青年百人計劃等項目的資助。




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